电子衍射束的动力学理论（二）

本文将继续介绍电子衍射束的动力学理论，主要介绍柱近似与图像计算与近似范围。

柱近似与图像计算

有了衍射强度的计算公式，我们就可以计算实际的 TEM 图像了。但这里还有一个问题：严格来说，晶体下表面某一个点 P 的衍射强度，并不是只来自它正上方的那一条直线上的原子，而是来自它上方一个锥形区域里所有原子的散射。这个锥形的半角大约是两倍的布拉格角2θB，这是菲涅尔衍射的基本规律。如果我们要严格计算这个锥形区域里所有原子的散射贡献，计算量会非常大。

图1 散射贡献的锥形区域(A) 样品底部点 P 处的束强度受材料锥体内所有散射过程的影响。该锥体的立体角由菲涅耳带的直径决定，而菲涅耳带的直径主要由电子波长决定。(B) 该锥体更典型的截面视图。

为了简化计算，我们引入了柱近似。我们把刚才说的锥形散射区域，近似成一个直径恒定的圆柱。我们可以用实际的数值来验证这个近似是否合理：对于 100kV 的电子，波长大约是 3.7 皮米，布拉格角大约是 0.01 弧度，也就是 0.5 度左右。如果样品厚度是 100 纳米，那么这个锥形顶部的直径大约是 2 纳米。所以我们把计算单元取成直径 2 纳米的圆柱，是一个非常好的近似，既保证了计算精度，又大大降低了计算量。

图 2 柱近似示意图(A) 直射束和 (B) 衍射束的柱近似。用一个柱体替代上述锥体。柱体的直径应等于其替代的锥体的平均直径（即图3 中的 AB/2）。该直径值取决于样品厚度，实际应用中通常取 2nm。

柱近似最大的好处是，我们可以把整个样品划分成很多个独立的小柱子，每个柱子的散射过程都和相邻的柱子没有关系。这样我们就可以一个柱子一个柱子地计算衍射强度，最后把所有柱子的结果拼起来，就得到了完整的 TEM 图像。这个方法对于计算缺陷的衬度特别有用，因为缺陷只会影响它所在的那几个柱子的衍射条件，我们只要单独计算这些柱子的强度变化就行。当然，柱近似也不是完美的，当样品特别厚的时候，锥形的直径会变得很大，这时候用 2 纳米的柱子来近似就会有误差。

另外，在计算尺寸特别小的缺陷，比如单原子缺陷的时候，柱近似也会失效。这时候我们就需要用更精确的方法，比如 Takagi 提出的普遍动力学理论，或者 Howie 和 Basinski 发展的数值计算方法，这些也是现在计算机模拟 TEM 图像常用的算法。

近似方法的适用范围与局限性

我们在整个理论推导过程中用了很多近似，每一个近似都有它的适用范围，超出这个范围就会得到错误的结果。双束近似只有在只有一个衍射束处于布拉格位置的时候才成立，如果我们把晶体转到高指数带轴，会有很多个衍射斑同时变亮，这时候双束近似的误差就会很大，必须用多束动力学理论来计算。

柱近似的准确性主要取决于样品厚度和布拉格角。对于厚度小于 50 纳米的薄样品，锥形的直径很小，柱近似的精度非常高。但如果样品厚度超过 500 纳米，或者用了大角度的衍射面，锥形的直径会变得很大，这时候就不能再用柱近似了。另外，柱近似忽略了相邻柱子之间的相干散射，所以在研究尺寸只有几个原子的极小缺陷时，也会引入不可忽略的误差。

有效激发误差的概念虽然普适，但当激发误差s特别大的时候，也就是sξg远大于 1 的时候，动力学效应已经非常弱了，这时候用简单的运动学理论就能得到足够准确的结果，没必要再用复杂的动力学计算。一般来说，sξg≈1是动力学和运动学的过渡区域，超过这个值之后，运动学近似的误差就可以接受了。

除了这三个主要的近似，我们还做了一些其他的简化。我们完全忽略了电子的背散射，这个近似在 TEM 里是成立的，因为高能电子的背散射概率非常低，但在扫描电镜的背散射成像和电子背散射衍射中就必须考虑。我们还隐含了晶体具有中心对称的假设，这个假设隐藏在消光距离的定义里。对于没有中心对称的材料，明场图像和系统行反射的暗场图像不会受影响，但非系统行反射的暗场图像会有差异，这时候必须用计算机模拟才能准确解释。

另外，我们还忽略了波函数里的项，因为它只影响衍射束的绝对强度，不影响相对强度分布，而我们关心的图像衬度正是相对强度的变化。最后，我们所有的推导都没有考虑电子的吸收效应，对于厚度大于消光距离的样品，吸收会让强度振荡逐渐衰减，这时候需要在 Howie-Whelan 方程里加入吸收参数进行修正。

还要特别提醒的是，本文所有的理论都是针对完美无缺陷的晶体。实际材料里的位错、层错、第二相等缺陷，会让局部的原子位置发生位移，改变局部的衍射条件。这时候我们只要把这个位移场加入到柱近似的计算里，就能算出缺陷区域的强度变化，从而解释缺陷的衬度。

总 结

电子衍射的动力学理论，为我们理解 TEM 晶体图像的成像机制提供了一套完整而严谨的理论框架。它从电子和原子之间的强库仑相互作用出发，揭示了多次散射导致的直接束和衍射束之间的动态耦合关系，并用 Howie-Whelan 方程组精确地描述了这个过程。

消光距离作为材料的特征散射长度，决定了能量振荡的空间尺度。有效激发误差则把晶体取向的几何因素和材料的散射因素结合起来，让强度计算变得简洁统一。双束近似和柱近似则为理论的实际应用铺平了道路，让我们能够在保证精度的前提下，高效地计算 TEM 图像的衬度。

衍射束强度的解析公式，定量地解释了厚度条纹、弯曲消光轮廓等 TEM 中最常见的实验现象。耦合谐振子模型则为这个复杂的物理过程提供了直观的理解方式。虽然我们用到的各种近似都有各自的适用范围，但在绝大多数 TEM 常规应用中，动力学理论都能准确地预测衍射束的强度变化，为晶体材料的微观结构分析和缺陷表征提供坚实的理论基础。

后续会进一步介绍布洛赫波分析方法，并把双束动力学理论扩展为多束散射矩阵方法，用来处理更复杂的衍射情况。